Lorsque Barbara Lothenbach poursuit ses projets de recherche, elle sait qu'elle ne vivra pas assez longtemps pour voir le résultat final : 100 000 à un million d'années devraient être la durée de vie de ce sur quoi elle travaille. La chercheure du laboratoire "Béton & Asphalte" de l'Empa étudie les matériaux à base de ciment qui se prêtent à l'élimination des déchets radioactifs.

Selon la loi fédérale sur l'énergie nucléaire, les dépôts en couches géologiques profondes en Suisse doivent recevoir à l'avenir des déchets nucléaires de faible, moyenne et haute activité. Pour cela, il faut disposer de couches rocheuses stables qui entourent les conteneurs de dépôt. Cependant, comme les chercheurs en matériaux savent qu'aucun matériau n'est immuable et que le marbre, la pierre et le fer peuvent se casser, il faut choisir une roche d'accueil qui soit géologiquement aussi stable et imperméable que possible sur des milliers d'années. L'argile à Opalinus, vieille de 180 millions d'années, qui s'étend, en Suisse, entre Olten et Schaffhouse à une profondeur de 600 mètres, par exemple, s'est avérée être une roche d'accueil appropriée. Comme elle a une faible conductivité de l'eau, cette roche possède d'excellentes propriétés isolantes.

En collaboration avec des partenaires internationaux, les chercheurs de l‘Empa étudient les réactions du ciment avec les Argiles à Opalinus environnantes. Image: Pierre Montavon

Mais comment les structures cristallines et les minéraux argileux de l'Argile à Opalinus avec barrières de sécurité en ciment réagissent-ils lorsque les ravages du temps entraînent des changements ? La coopérative nationale pour le stockage des déchets radioactifs (Nagra) a besoin de données sur cette question afin qu'un dépôt de déchets nucléaires puisse être intégré dans la terre sous une forme solide comme le roc, en ce qui concerne la protection de l'environnement et la sécurité.

Barbara Lothenbach et son équipe effectuent également les analyses nécessaires en réalisant des expériences dans des conditions réalistes dans le laboratoire souterrain du Mont Terri à St-Ursanne. En collaboration avec des partenaires internationaux et des groupes de recherche suisses tels que l'Université de Berne et l'Institut Paul Scherrer (PSI), les réactions des matériaux à base de ciment et de l'argile à Opalinus environnante sont simulées. Les chercheurs étudient et modélisent le développement à long terme des couches limites entre les systèmes de matériaux très différents dans des approches expérimentales qui durent plusieurs années à différentes températures entre 20 et 70 degrés Celsius.

La valeur du pH du ciment, fortement alcalin, est particulièrement importante. Dans le ciment Portland conventionnel, elle peut atteindre un pH de 13,5, voire plus. Afin de garantir que l'environnement alcalin n'attaque pas aussi fortement les minéraux argileux des environs, un nouveau produit, le ciment dit "faiblement alcalin", semblait au départ être un bon candidat pour des barrières de protection durables à base de ciment. Avec un pH de 12,2 ou moins, sa concentration en alcali est plus de dix fois inférieure. Barbara Lothenbach et son équipe ont donc comparé des types de ciment ayant des valeurs de pH différentes en utilisant la modélisation thermodynamique et l'analyse par diffraction des rayons X. C'est la première fois que l'on dispose de résultats à long terme qui permettent de caractériser les types de ciment et leur évolution dans la montagne. Il s'est avéré que le ciment à faible teneur en alcali manipule en fait les minéraux argileux plus doucement. Cependant, lorsque le ciment Portland conventionnel est utilisé, des composés chimiques se forment au fil du temps, ce qui entraîne des conditions tout aussi favorables dans la barrière de sécurité. "En conséquence, le ciment Portland, moins cher et établi, est redevenu le centre d'intérêt", explique Barbara Lothenbach.

La chercheuse de l'Empa Barbara Lothenbach. Image: Empa

De plus, si les matériaux à base de ciment doivent empêcher les substances radioactives de s'échapper dans l'environnement, la réaction entre les déchets nucléaires et le ciment ne doit en aucun cas altérer les barrières de sécurité de l'installation de stockage. Les chercheurs de l'Empa ont donc étudié les isotopes radioactifs présents dans les déchets radioactifs, comme ceux de l'élément sélénium, dans le cadre d'études d'adsorption. Les résultats montrent que les composés de sélénium sont absorbés par le ciment, et en grande quantité. "Une barrière protectrice en béton retarde la libération de la radioactivité dans la biosphère, car les minéraux du ciment lient les substances radioactives et les empêchent ainsi de se propager", explique Barbara Lothenbach.

Toutefois, la chercheure souligne que tous les processus qui se déroulent dans l'interaction complexe des matériaux qui entrent en contact les uns avec les autres ne peuvent pas être évalués aussi facilement. On espérait que le développement de nouveaux ciments à faible teneur en alcali offrirait des avantages pour la durabilité des barrières de sécurité. A l'aide de modèles thermodynamiques et de données expérimentales, les chercheurs de l'Empa ont pu déterminer que ces types de ciment avaient des propriétés de liaison moins bonnes pour des substances telles que l'iodure radioactif.

Image: swisstopo

Onze nations avec leurs universités et instituts de recherche, dont l'Empa, participent au programme de recherche international du laboratoire de recherche du Mont Terri. Le laboratoire souterrain est situé dans une couche d'argile à Opalinus à une profondeur de 300 mètres au Mont Terri, près de St-Ursanne (JU). Le laboratoire est géré par l'Office fédéral de topographie (swisstopo) et les partenaires du projet financent les programmes de recherche. Les formations rocheuses qui pourraient jouer un rôle dans le stockage des déchets radioactifs y sont étudiées depuis 1996.

Une couche d'isolation est souhaitable, qui soit aussi étanche que possible, mais pas au gaz. Dans un dépôt géologique profond, des gaz peuvent être produits, par exemple, par la corrosion des conteneurs en acier fermés, ce qui entraîne la formation d'hydroxyde de fer et la libération d'hydrogène. Ces gaz, qui sont produits en petites quantités au fil du temps, doivent pouvoir s'échapper afin d'éviter qu'une surpression ne se développe. Afin de retracer les réactions à long terme dans la corrosion du fer à la limite du matériau cimentaire, les chercheurs ont mené des investigations en utilisant des analyses chimiques ainsi que la spectroscopie. Les premiers résultats montrent que le ciment Portland avec des valeurs de pH élevées est plus efficace que le ciment faiblement alcalin. D'autres expériences sont maintenant prévues pour mieux comprendre ces processus de corrosion encore peu connus.

L'équipe de Barbara Lothenbach a également caractérisé les phases dans la zone d'interaction du ciment et de l'argile à Opalinus qui résultent de l'interaction des minéraux argileux avec les constituants du ciment, comme une phase de silicate de magnésium. Le fait que de telles couches intermédiaires se forment et pourraient contribuer à sceller la couche protectrice, n'a pas encore été complètement clarifié. Barbara Lothenbach est convaincu que les découvertes de ce type peuvent contribuer au développement de nouveaux systèmes de matériaux qui intéressent l'ensemble de l'industrie de la construction. En effet, malgré les bonnes propriétés du ciment Portland, on recherche de plus en plus d'alternatives plus respectueuses de l'environnement et des ressources, qui pourraient également être utilisées pour des applications autres que dans un dépôt géologique profond.